Matta commence des études d'architecture à Santiago du Chili. En 1933, il abandonne sa carrière pour s'installer en France. Il travaille un premier temps dans l'atelier de Le Corbusier puis voyage en Espagne, où il se lie avec les poètes Rafael Alberti et Federico Garcia Lorca. Il voyage également en Scandinavie où il rencontre Alvar Aalto et à Londres où il fait la connaissance de Henry Moore, Roland Penrose et René Magritte.

À la demande de Salvador Dali, il va voir André Breton qui l'adopte aussitôt. "Ils me dirent : « Tu es surréaliste ! » Je ne savais même pas ce que cela voulait dire..."

Dans la revue surréaliste "Minotaure", Matta écrit des textes sur l'architecture qui s'opposent au rationalisme du Corbusier. À la même époque, il peint une série de tableaux pour laquelle il expérimente une technique nouvelle : avec un chiffon, il étale la couleur sur la toile, qui, ainsi étalée, décide du tracé ultérieur du pinceau. Il se rapproche du procédé d'écriture automatique. Il appelle cette série « morphologies psychologiques ».

Il part à New York à la demande de Marcel Duchamp pour fuir la guerre. Six mois après son arrivée, il expose pour la première fois aux États-Unis à la galerie Julien Levy, spécialisée dans le surréalisme. Il donne des conférences à la New School of Social Research et reçoit beaucoup de jeunes Américains dans son atelier, dont Jackson Pollock.

En septembre 1947, sa première exposition monographique parisienne est organisée. Le catalogue de l'exposition reprend un texte de Breton écrit en 1944 : « La perle est gâtée à mes yeux... »

En octobre 1948, il est exclu du groupe surréaliste. Breton le soupçonne d'une liaison avec la femme du peintre Arshile Gorky, cause de son suicide.[1]. Matta retourne alors au Chili. Il publie un texte insistant sur le "rôle de l'artiste révolutionnaire, qui doit redécouvrir de nouvelles relations affectives entre les hommes". Ensuite, il revient en Europe et s'installe en Italie.

Son engagement politique prend une place de plus en plus importante dans son œuvre. En 1952, le procès de Julius et Ethel Rosenberg lui inspire « Les Rosenbelles ». En 1958, après la lecture du livre d'Henri Alleg « La Question », relatant les tortures subies pendant la guerre d'Algérie, il peint « La Question, Djamila ».

En 1964, pour rendre hommage au dirigeant communiste Julian Grimau, exécuté en Espagne l'année précédente, il peint « Les Puissances du désordre », une composition de 9 mètres de longueur. En janvier 1968, Matta participe au premier congrès culturel de La Havane, à Cuba.

En France, il prend une part active aux événements de mai 1968.

Après le coup d'État du général Pinochet au Chili du 11 septembre 1973, il coupe tout lien avec son pays natal : "C'est cet exil qui a déterminé toute ma vie, entre deux cultures. Mon travail est un travail de séparation. [...] De l'exil, je suis passé à l'"Ex-il", quelque part entre le connu et l'inconnu, entre la réalité et l'imaginaire. Là où commence la poésie. »Référence nécessaire

Il est le père de Gordon Matta-Clark, né en 1943, de Federica Matta, née en 1956 et de Ramuntcho Matta, né en 1960.

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